Подключаем устройство к компьютеру, в нашем случае это iPhone 4s, запускаем iTunes, открываем устройство и переходим в раздел Фильмы.

В разделе видим файлы, которые нам нужно удалить из медиатеки, например чтобы они не мешались в будущем.
Для этого нажимаем стрелку назад в iTunes (выделена красным) и в разделе Медиатека нажимаем Домашние видео.

Выделяем то что необходимо удалить, удаляем и возвращаемся в устройство, в раздел Фильмы.

Как видим, всё чисто.

itunes, айтюнс, удалить, фильмы, видео, медиатека, windows 7, 12.4.1.6